大学期间，吴光伟认识了在北平大学读书的张砚田，两人感情迅速升温，于1934年3月1日结婚，当时吴光伟23岁。同年8月，张砚田留学日本帝国大学。吴光伟大学毕业后，曾在北平中华戏剧专科学校任教，同时兼做家教，每月收入60元，自己用20元，其余都寄给在日本读书的丈夫，帮助他完成学业。不久，她也到了日本，对那里的国民教育水平有很深的印象。三个月后，她回到国内，正逢国立南京戏剧学校招收首届学员。
1935年10月吴光伟考入该校学习。1936年初，学校排演果戈里的喜剧《巡视专员》(即《钦差大臣》)，吴光伟扮演市长夫人，很受欢迎。演出后她却走了，学校挽留她，她以经济拮据而告辞。吴光伟自己解释离开南京的原因是：“我把演戏看成是大众教育的一种形式。我在该校学习演技，但不久就发现训练很有限。虽然这是一所新式学校，但它没有什么前途，只不过是给那些腐朽的官僚提供娱乐消遣罢了。”
吴光伟1911年出生于河南，两岁时随父母迁居北京。父亲当时是北京盐务局局长，吴光伟是家中的第三个女儿，她有两个姐姐、一个妹妹和一个弟弟。兄弟姐妹都接受过良好的教育。她就读的小学和中学都是北平的教会学校，在学校里，她表现出了很高的爱国热情。1926年3月18日北平学生举行抗议段祺瑞政府的示威游行，在北平经世中学读书的吴光伟和同学们冒雨等候在段祺瑞政府门前，得到的答复却是有的学生被警察打伤，还有一名学生被枪杀。后来，她转学到上海，在一家商学院的女生部专攻英语。她学习很用功，在班里得过最高奖励。
离开南京后，吴光伟又回到北平，大部分时间在图书馆看书。1935年底，一二九运动爆发后，北平地区的许多热血青年投笔从戎。张研田和吴光伟也先后来到陕西西安，投奔陕西绥靖公署主任杨虎城，加入到救亡大军中。张研田任杨虎城的参议，吴光伟则在陕西省政府民政厅当职员，是办公室里唯一的女性，月薪60元。
震惊中外的西安事变之后，吴光伟就参加了西北救国联合会妇女部的工作。通过西北救国联合会的介绍，满怀革命理想与激情的吴光伟如愿以偿地来到了延安。1937年3月底，美国合众社驻天津记者厄尔·利夫到延安采访。吴光伟受命出任其采访毛泽东、朱德时的翻译。
完成了给厄尔·利夫当翻译的任务后，吴光伟又担任了史沫特莱的翻译兼秘书工作。据史沫特莱记载：“第一天他(朱德)和我一起工作的时候，于黄昏时分，我和我的中文教师兼秘书和翻译、原来是女演员的吴莉莉（即吴光伟），在我住的黄土窑洞前面的平台上等他。莉莉的工作是在每逢我的中文水平不能够理解得清楚时，或是朱将军和我用一部分德文也不能传达意思时--这种情况时时出现--便由她从中翻译。”访谈中，遇到朱德不懂的美国文化内容，如著名美国作家马克·吐温，也由吴光伟从图书馆查找相关资料，并翻译成中文，提供给朱德作参考。吴光伟的翻译兼秘书工作是很出色的，很令史沫特莱和朱德满意。
1937年5月，埃德加·斯诺的夫人尼姆·威尔斯（又名海伦·斯诺）也以记者身份来到延安采访。她很欣赏吴光伟在舞台上对人物的塑造，更为生活中吴光伟高贵优雅又时尚现代的气质所惊讶，于是对请吴光伟作了专访。海伦·斯诺后来曾这样回忆吴光伟：“我第一次见到莉莉（即吴光伟）是在剧院里，当时她正在演出高尔基的《母亲》，并扮演主角。她当时是延安的明星女演员，不仅有当演员的天赋，而且能够在舞台上独领风骚。
她很有教养，温文尔雅，容易接近，女人味十足，卓有魅力，二十六岁芳龄，已经结婚却并不依赖自己的丈夫，至少当时丈夫不在她的身边。吴莉莉看上去身材健美，脸色红润，皮肤白皙而细腻。她非常美丽。她留着三十年代所盛行的齐肩短发，而且卷曲美观。延安的其他妇女则把头发剪得短短的，像个男子。在延安，只有我和莉莉烫发、涂口红，尽管我俩都很谨慎，不敢涂得太重，这也不合延安的习俗。她是抗大学员，空闲时间都在学习……”
“吴光伟事件”的发生，是吴光伟命运的转折点，此后，她便淡出了人们的视线。其实，毛泽东与吴光伟的交流，仅限于精神层面。史沫特莱后来对斯诺曾说起毛泽东和她俩交谈时说：“他（毛泽东）说他怀疑从西方小说中读到的那种爱情是否真的存在，它到底是什么样。在他认识的人当中，我似乎是第一个体验过这种爱情的人；他似乎觉得在某些事上若有所失。”
史沫特莱还感到，吴丽丽好像在毛的内心深处唤醒了一种微妙的、细软的感情和青春的热望。每当她与毛讨论罗曼谛克的爱情时，对话似乎是说给原是充当中间人的吴小姐听的。讨论过程中毛做诗，吴丽丽当然比史更欣赏毛的诗。她以毛诗中所用的韵律赋诗作答，这使毛很高兴。他们详细讨论未来新社会中的男女关系，这些思想，都进入了以旧诗词的形式写就的诗篇。（《史沫特莱--一个美国激进分子的生平和时代》，页235-236）
离开延安后，吴光伟先在西安国民政府军事委员会战时工作干部训练团第四团工作，她仍然希望能够回到共产党队伍里来，曾积极向党组织要求过，组织上也安排有关负责同志与她谈过话。但由于复杂的历史原因，她被谢绝在革命阵营之外。几年后，她随丈夫到重庆，后来又到了台湾。她在延安时期的革命经历，也走进了历史的深处，几乎被人们所遗忘。
